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《自然·材料》:用于水相电池的高度可逆的锌金属阳极
更新日期:2018-05-09  

  金属锌(Zn)因其理论容量高(820 mAhg-1),电位低(相对于标准氢电极为-0.762 V),资源丰富,低毒性被认为是水系电池的理想负极材料。然而,碱性电解质中的锌负极持续遭受由其沉积/溶解的低库仑效率(CE),循环过程中的树枝状晶体生长,持续的水消耗和不可逆的副产物如氢氧化锌或锌酸盐引起的严重不可逆性问题。虽然中性电解质中锌枝晶的形成可以被最小化,但其低库仑效率仍然是一个严峻的挑战。在大多数之前的报道中,必须使用高充电/放电速率来减少可逆性对循环寿命的影响,并且经常需要定期补充电解质以补偿水分解。锌还必须大量过量使用以补偿其副反应的消耗量,这导致其理论比容量未被充分利用。因此,锌负极的开发仍然面临很大挑战。 

  近日,美国马里兰大学的王春生教授联合美国陆军实验室许康研究员(共同通讯作者),研发了高浓度的Zn离子电解质(以下称为HCZE)。该研究团队利用高浓度的基质电解液中1 m Zn(TFSI)2 + 20 m LiTFSI),Zn负极的库伦效率达到接近100%,意味着非常好的可逆性。相关研究成果以Highly reversible zinc metal anode for aqueous batteries为题于416日在线发表在《自然·材料》期刊上(Nat. Mater., 2018, DOI: 10.1038/s41563-018-0063-z),第一作者为王飞博士。 

 1. HCZE中的Zn阳极(1m Zn(TFSI)2 +20m LiTFSI)的表征 

         以Zn为负极,LiMn2O4O2为正极进行电池测试,使Zn电池具有前所未有的可逆性。前者功率为180 Whkg-14000次循环下仍保持80%的容量,而后者的输出功率为300 W h kg-1,循环次数大于200次。结构和光谱研究结合分子动力学模拟表明,这种优异的Zn可逆性源于高浓度含水电解质中Zn2+独特的溶剂化结构。由于TFSI阴离子的高浓度,迫使它们进入Zn2+附近,从而形成紧密离子对(Zn-TFSI)+,并显著抑制(Zn-(H2O)6)2+的存在。作者表示,这一机理为高效利用锌提供了一条新的途径,可用于高安全性的先进能源储存应用,并可能用于其他多价阳离子电池,这些多价阳离子通常具有较差的可逆性和缓慢的动力学问题。 

2. Zn/LiMn2O4全电池的电化学性能 

         (摘自材料牛网