近日，中国科学技术大学路军岭、李微雪、韦世强等课题组合作，成功设计出一种高密度Ni₁Cu₂动态三原子新型非贵金属催化剂，并在富烯烃气氛中乙炔和1,3-丁二烯选择性加氢方面取得重要进展。研究成果以“金属载体相互作用和原子限域协同促进动态加氢”（Synergizing metal-support interactions and spatial confinement boosts dynamics of atomic nickel for hydrogenations）为题，于2021年7月26日在线发表于《自然·纳米技术》期刊上（Nature Nanotechnology, 2021, DOI: 10.1038/s41565-021-00951-y）。

低碳烯烃是石油化工重要的化工原料。石脑油裂解制备的低碳烯烃通常含有微量的乙炔或1,3-丁二烯分子，严重影响了其下游的应用，工业上通常采用Pd基贵金属催化剂选择性加氢去除这些微量杂质。开发出高效非贵金属催化剂，在高转化率下实现乙炔或1,3-丁二烯分子的高选择性半加氢，且同时避免催化剂烧结和积碳是该反应过程的重要科学难题。

研究团队采用原子层沉积（ALD）技术，通过协同金属-载体相互作用和空间限域，在g-C₃N₄载体上制备了高载量的Ni₁Cu₂三原子催化剂，在富乙烯氛围的乙炔（或1,3-丁二烯）选择性加氢反应中表现出优异的活性、选择性和稳定性。原位同步辐射、原子分辨能量损失谱等多种谱学表征和理论计算表明，活性金属Ni原子通过羟基被限域在两个Cu原子位点中间形成Cu-OH-Ni-OH-Cu线式结构，Ni原子位点在加氢反应中可以发生动态结构变化：反应分子吸附时Ni原子与载体间的化学键断裂并被拉离表面，便于后续加氢生成单烯烃产物的形成；产物脱附后，Ni原子则重回载体表面并与载体成键（图1）。金属-载体相互作用与原子限域的协同带来催化过程中的动态结构变化，不仅通过改进催化剂对反应分子的吸附提高了催化活性，而且单Ni位点还进一步提高了催化剂的选择性和抗积碳性能。

该策略为未来设计高效、稳定且低成本的工业加氢催化剂提供了一新思路。

（摘自国家自然科学基金委）