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关于2019年度国家科学技术奖申报项目“宽禁带半导体界面自由能调控基础研究及其在单晶中的应用”的公示
更新日期:2019-01-15  

根据《国家科学技术奖励工作办公室关于2019年度国家科学技术奖提名工作的通知》(国科奖字〔201841号)的规定和要求,现将中科院福建物质结构研究所拟申报2019年度国家科学技术奖项目“宽禁带半导体界面自由能调控基础研究及其在单晶中的应用”予以公示,任何单位和个人若对拟申报的项目有异议,可在公示之日起7个自然日内以书面形式向所科学技术处提出。异议应当签署真实姓名或加盖单位公章,并提供必要的证据材料,以便于核实查证,匿名及逾期异议不予受理。

联系人:陈白泉

联系电话:86-0591-63173796

联系地址:福建省福州市杨桥西路155

中科院福建物质结构研究所科学技术处

邮编:350002

                                                                                                                         科学技术处

                                                                                                                     2019115


附件:

公示内容

一、项目名称:宽禁带半导体界面自由能调控基础研究及其在单晶中的应用

二、提名者:

专家姓名

工作单位

职称

学科专业

郝跃

西安电子科技大学

教授

半导体技术

施毅

南京大学

教授

半导体技术

李京波

中国科学院半导体研究所

研究员

凝聚态物理学

三、提名意见:

郝跃禁带半导体是重要的国家战略性电子材料,是固态光源和电力电子、微波射频器件的基础和核心。不同于传统的窄禁带半导体(SiGaAs等),目前尚没有适合的热、动力学理论来指导宽禁带半导晶体高效生长,杂质排除和载流子调控。项目完成人经过多年的晶体生长热、动力学基础科学研究:1)发现在强固-液相互作用下,半导体界面自由能不同于真空条件下的表面自由能,可被调控为负值。这一发现可用于化解半导体纳米结构稳定存在的基本科学问题。2)发现如何形成低能量界面现象,有利于实现宽禁带半导体材料所需特殊杂质排除过程。其原理为:杂质界面的化学势低于杂质在晶体本体的化学势,就可形成原来不可排除晶格的固溶型杂质向界面处富集。在这种热力学条件下进行晶体生长有利于提高结晶质量,从而实现载流子的高迁移率。同时,在保证晶格完整情况下,进一步通过调整晶格中阳离子的微小失衡,实现载流子精确调控,所获材料载流子浓度才有足够的热和化学稳定性。将上述科学发现成功应用于CuIZnOAlN单晶生长,不仅首次实现禁带> 3eVpCuI单晶,而且实现迄今最高迁移率(236 cm2/Vs)nZnO单晶,优于美日产品;重掺ZnO (1.07×1019/cm3)实现2英寸晶圆批量生产,打破发达国家的垄断,成功应用于反冲质子超快诊断、快中子检测等多项重大国防任务。该项目的科学发现对宽禁带半导体生长、载流子调控和应用拓展具有一定的普适性意义。提名该项目为国家自然科学奖二等奖。

施毅:该项目围绕半导体界面自由能的科学问题开展了原创研究。主要体现在:首次发现并证实了超强半导体-液体间相互作用可调控其界面化学势低于晶体本体化学势,学术界称为“负界面自由能”理论,且这一理论提出的公式在国际重要学术刊物上得到引用。基于上述发现,将其扩展至宽禁带半导体材料杂质排杂领域有十分重要的意义。通常宽禁带半导体材料不像传统半导体材料容易实现高结晶质量、高迁移率和载流子浓度的自由调控,本质原因在于对宽禁带半导体材料研究较为缺失,找不到普适性方法来排除对高迁移率和载流子调控有重要影响的杂质缺陷的形成。本项目完成人提出利用低能界面积聚杂质的效应来进行宽禁带半导体材料的可控排杂,从而实现其高结晶质量、高迁移率和载流子调控。该项目形成的理论和成果成功应用于指导nZnO单晶、iAlN单晶和pCuI单晶的生长。实现禁带> 3eVpCuI单晶,而且实现迄今最高迁移率(236 cm2/Vs)nZnO单晶,优于美日产品。其中实现的完全自主知识产权的2英寸ZnO单晶的批量生长,打破了发达国家对大尺寸ZnO单晶的垄断,在多种重大战略项目上发挥了不可或缺的作用,为我国下一代核诊断技术提供了关键核心材料。项目的8篇代表性论文被多个科学院院士引用,得到了国内外专家学者的高度认可。鉴于该项目在宽禁带半导体生长理论方面取得的重要突破,我郑重提名该项目为国家自然科学奖二等奖。

李京波:该项目属于半导体材料领域,通过围绕半导体界面自由能的科学问题开展了原创研究,取得了一系列原创性的成果:(1)首次发现并证实了超强半导体-液体相互作用可调控其界面化学势低于晶体本体化学势;(2)基于上述发现,提出利用低能界面积聚杂质的效应来进行宽禁带半导体材料的可控排杂,从而实现其高结晶质量、高迁移率和载流子调控。除此之外,在此理论基础的指导下,该项目成员制备出了n型载流子浓度高达1019/cm32英寸氧化锌(ZnO)单晶,打破了发达国家对大尺寸ZnO单晶的垄断,解决了核探测系统研究中的关键瓶颈问题。该项目研究理论成果的8篇核心论文发表在国际权威期刊上,得到国内外大量知名学者引用并正面评价,对于发展我国具有自主知识产权的宽禁带半导体产业具有重要的理论指导意义。重要的是,项目取得的相关应用成果在西安核物理研究所和北京核数据重点实验室等单位获得应用,完成了国家重点任务,效果显著。提名该项目为国家自然科学奖二等奖。

四、项目简介:

第三代宽禁带半导体材料是新一代固态光源和电力电子、微波射频器件的“核芯”。不同于第一、二代半导体,学术界目前尚没有适合的热、动力学理论来指导第三代半导体晶体生长及其载流子调控。本项目针对宽禁带半导体对杂质和缺陷去除的苛刻需求,围绕半导体固-液界面自由能的科学问题开展原创研究。其特点是:首先认识到宽禁带半导体晶体通过固-液界面生长的热力学行为与气-固界面生长不同,必须考虑界面强相互作用的影响,研究了固-液强相互作用下界面能的变化规律,首次发现并证实“负界面自由能”的存在,即界面化学势低于晶体本体化学势的反常热力学现象。进一步提出“调控杂质在界面化的学势来排杂实现高质量晶体生长”的理论,并成功应用于CuIZnOAlN单晶的生长和载流子调控,不仅首次实现禁带> 3eVpCuI单晶,而且实现迄今最高迁移率(236 cm2/Vs)nZnO单晶,优于美日产品;重掺ZnO (1.07×1019/cm3)实现2英寸晶圆批量生产,打破发达国家的垄断,成功应用于反冲质子超快诊断、快中子检测等多项重大国防任务。主要科学发现点如下:

  1. 首次发现半导体-液体间超强相互作用可导致界面化学势既低于晶体本体也低于溶液:经典热力学理论认为,真空条件下固体表面能为正值且较大,而液体环境中固体“表面”变为“界面”,固-液相互作用可使界面能减小,但仍为正值。而该项目研究表明,界面自由能在一定条件下可被调控为负值,使其界面化学势既低于晶体本体也低于溶液。所提出的界面能与晶体形貌依赖的数学模型在被国外学者用于解释地质、金属材料领域的基础科学问题。

  2. 提出利用低能界面积聚杂质的方法来进行宽禁带半导体的可控排杂,从而实现其高结晶质量、高迁移率和载流子浓度调控:发现人为创造条件可以使得杂质在固-液界面处化学势降低,这一思路为生长优质半导体材料提供了原创性理论。基于以上原理,该项目成功获得了高迁、高稳、载流子浓度部分可调的高质量宽禁带半导体体单晶。其中除获得前述的主要成果外,还可得到超高电阻率的ZnO单晶,并依托其制备出了可在10^7 V/cm高电场强下工作的X射线探测器件,并在国家重要任务中进行试用。利用类似思路所获得的AlN高结晶质量微米晶,制成首个快响应的真空紫外探测器。

项目研究期间,8篇代表性论文发表在国际权威期刊上,科学发现点得到广泛认可,被不同领域学者用于解释多个基础科学问题。例如,西班牙J. M. García-Ruiz教授在论文Science, 2012, 69, 336中,5次引用“负界面自由能”科学点来解释火星上存在烧石膏相CaSO4的地质问题,并完全使用该项目提出的模型。美国T. Frolov教授在Phy. Rev. Lett. 2010 104, 055701文中承认本项目通过实验先于他证实负界面能的存在,并在其理论计算中提出与本项目完全一致的数学描述。黄维、洪茂椿、李亚栋、江雷院士们等都在发表的高水平论文中,利用该项目的科学发现点来解释各自的实验结果。

五、客观评价:

1、国内外同行评价意见:

1)科学发现点一的客观评价:

西班牙格拉纳达大学J. M. García-Ruiz教授Science, 2012, 336, 69附件2-1)上的工作:认为CaSO4的烧石膏块材相有“负界面能”【applying a surface areadependent surface enthalpy and negative surface energy for bulk bassanite】,并解释为什么这一相能先于石膏相在低水活性的火星上形成。论文中用来解释烧石膏相表面能变化的曲线,是使用代表性论文1理论

美国 George Mason 大学T. Frolov教授在Phy. Rev. Lett.2010,104, 055701(附件2-2文中用理论计算来分析项目提出的负界面自由能模型中参数的物理意义。【nanosize sheets of ZnS are found to be favored over bulk ZnS when processed in appropriate chemical environments

清华大学李亚栋院士课题组论文J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 16423(附件2-3)代表性论文1中提出的“溶液中过量的油酸导致了化学势极大的绝对值,从而“表面能为负”【The excess of oleic acid in the solution resulted in a tremendous absolute value of μads, which led to γ < 0】,推导出了CdSe纳米晶体的特定表面积随反应温度的增加而减小,很好的与实验结果吻合。

西北工业大学黄维院士课题组论文Nanoscale, 2013, 5, 11928(附件6-1)引用代表性论文1的分析机理、结果【The crystal growth mainly occurs via a multistep crystallographic specfically oriented attachment】,来解释实验中稀土纳米棒热力学生长机理。

中国科学院福建物构所洪茂椿院士课题组论文J. Mater. Chem. A, 2015, 3, 15764 (附件2-4)对代表性论文2给予了正面评价:提供了一条由高活性和稳定性的无机纳米粒子构建的纳米框架结构的思路inorganic materials have shown us a feasible strategy:fabrication of hierarchical nano-architectures which retain the high activity of nanoparticles but possess a stability beyond nanoparticles】。

中国科学院江雷院士课题组论文J. Phys. Chem. C, 2008, 112, 11454(附件2-5)中引用了代表性论文2中的热力学机理解释了表面活性剂可以改变不同晶面的表面自由能,【surfactants can change the surface free-energy of different crystal faces, leading to their preferential growth or elimination】导致不同晶面的优先增长或消除,进而探讨了产物的形貌演化。

  1. 科学发现点二的客观评价:

韩国成均馆大学的Jeon Geon Han教授等在J. of Appl. Phys.2018123, 205107(附件2-6)中对代表性论文6的工作进行了高达17次的引用。反复用代表性论文6提出的载流子多步骤热动力学调控机制证实了他们的试验结果。在该研究论文结尾处,Jeon Geon Han教授等更是特别指出了该载流子多步骤热动力学调控机制下制备的AZO薄膜拥有最低的电阻【Notably, Zhan et al.24 have reported the lowest resistivity of 200 nm thick mag netron sputtered AZO films as 1.45104 X cm with the post-annealing by Zn vapor】。

江苏大学王明松教授在Mater. Chem. Phys., 2012134845(附件2-7中对代表性论文6的工作给予了高度评价:制备的AZO薄膜克服了“在潮湿空气中,偶氮薄膜的电阻率随着曝光时间的增加而增加”【obtained stable AZO thin films with high mobility via post-annealing of insulating AZO in zinc vapor】这一局限性,提出了制备高迁移率的稳定偶氮薄膜的有效方法。

香港科技大学汤子康教授在ACS Appl. Mater. Interfaces, 2014,6 (16),14152(附件2-8中评价了代表性论文8MgZnO 日盲紫外探测器的发展所做出的贡献,即通过优化器件结构的设计和改进材料质量,大大增强了器件的响应度【the peak broadening would surly weaken the response suppression in the solar blind range, leading to a rejection ratio (responsivity at peak/respensivity at 280 nm) as low as 4.7. A later】。

2、用户评价证明

基于该项目理论研究下研发的ZnO单晶已应用于西北核工业研究所、核数据重点实验室等国内研究所、加州理工、首尔大学等世界知名研究机构的科学研究中,并获得这些部门的高度评价。

西北核工业研究所表示(附件5-1):黄丰教授团队研发的大面积ZnO晶体,以优异的发光效率和均匀性,在脉冲辐射探测及成像领域得到了深入的应用。该晶体具有远优于其他无机闪烁体的纳秒级超快时间响应特性,突破了PIN探测器、SiC探测器等传统测量系统数十纳秒时间响应的局限。该单位应用ZnO晶体实现了具有纳秒级时间响应的闪烁型反冲质子靶室中子测量系统的构建,有望实现强束流脉冲中子时间、强度的精确测量。

核数据重点实验室表示(附件5-2):中山大学黄丰教授团队研制的高性能ZnO晶体具有良好的时间和发光性能,目前已用于快中子爆炸物检测的伴随粒子探测系统中,解决了在高分辨高计数率情况下的带电粒子探测关键难题,具有较广的应用范围。

六、代表性论文专著目录:

序号

论文专著

名称/刊名

/作者

年卷页码

xxxx

xx页)

发表时间(年月日)

通讯作者(含共同)

第一作者(含共同)

SCI

他引次数

他引总次数

论文署名单位是否包含国外单位

1

A Thermodynamically Stable Nanophase Material/ JOURNAL of AMERICAN CHEMICAL SOCIETY/ Zhang Lin, Benjamin Gilbert, Quanlin LiuGuoqiang Ren, Feng Huang*

20061286126-6131

2006.04.18

黄丰

林璋

31

34







2

Evolution of ZnS Nanostructure Morphology under Interfacial Free-Energy Control/ CHEMISTRY of MATERIALS / Guoqiang Ren, Zhang Lin, Benjamin Gilbert, Jing Zhang, Feng Huang*, and Jingkui Liang

2008202438–2443

2008.03.07

黄丰

任国强

25

29









3

Low‐Dimensional Structure Vacuum‐Ultraviolet‐Sensitive (λ < 200 nm) Photodetector with Fast‐Response Speed Based on High‐Quality AlN Micro/Nanowire /ADVANCED MATERIALS / Wei Zheng, Feng Huang*, Ruisheng Zheng, Honglei Wu


201527 3921-3927

2015.07.15

黄丰

郑伟

24

30









4

Research progress in ZnO single-crystal: growth, scientific understanding, and device applications/ CHINESE SCIENCE BULLETIN / Feng Huang*, Zhang Lin, Wenwen Lin, Jiye Zhang, Kai Ding, Yonghao Wang, Qinghong Zheng, Zhibing Zhan, Fengbo Yan, Dagui Chen, PeiwenLv, Xian Wang

2014591235–1250

2014.02.22

黄丰

黄丰

8

19

















5

Growth Strategy and Physical Properties of the High Mobility P-Type
CuI Crystal /
CRYSTAL GROWTH & DESIGN /
Dagui Chen, Yongjing Wang, Zhang Lin, Jiakui Huang, XianZhi Chen,
Danmei Pan, and Feng Huang*


2010102057-2060

2010.04.12

黄丰

陈达贵

56

72











6

Strategy for Preparing Al-Doped ZnO Thin Film with High Mobility and High Stability/ CRYSTAL GROWTH & DESIGN / Zhibing Zhan, Jiye Zhang, Qinghong Zheng, Danmei Pan, Jin Huang, Feng Huang* and Zhang Lin*

20111121–25

2010.12.08

黄丰,林璋

湛智兵

36

42













7

Aluminum doping induced columnar growth of homoepitaxial ZnO films by metalorganic chemical vapor deposition /APPLIED PHYSICS LETTERS/ Kai Ding, QichangHu,X Wang, Jiye Zhang, Wenwen Lin, ChenshengLin,Feng Huang*


2013103 141907

2013.10.01

黄丰

丁凯

2

3







8

MgZnO-based metal-semiconductor-metal solar-blind photodetectors on ZnO substrates /APPLIED PHYSICS LETTERS / Qinghong Zheng, Feng Huang*, Kai Ding, Jin Huang, Dagui Chen, Zhibing Zhan, and Zhang Lin

201198221112

2011.06.03

黄丰

郑清洪

49

69

合计

231

298


  1. 主要完成人情况:

姓名

排名

行政职务

技术职称

工作单位

完成单位

对本项目贡献

黄丰

1

副院长

教授

中山大学

中科院福建物质结构研究所

作为项目第一完成人,是本项目总负责人,负责项目总体研究方案的设计和实施,是重要科学发现一、二主要学术思想的提出者制定了总体研究方案。是第4篇代表性论文的第一和通讯作者,剩余7篇代表性论文的通讯作者。在该项研究中的工作量占本人工作量的100%

郑伟

2

/

副教授

中山大学

中山大学

作为项目的第二完成人,在项目研究过程中,采用热动力学手段,合成特定尺寸的AlN纳米材料,并首次应用在真空紫外光探测器上。对重要科学发现二有重要贡献,是代表性论文3的第一作者。在该项研究中的工作量占本人工作量的80%

湛智兵

3

/

/

University of Rochester美国罗彻斯特大学

中科院福建物质结构研究所

作为项目的第三完成人,在项目研究过程中,设计制备出了高迁移率高热稳定性的Al掺杂的ZnO (AZO)薄膜,并深入研究了掺杂元素的价态在不同的氧化氛围、相应的局域晶格情况及与半导体性能间的关联。对重要科学发现二有创新性贡献,是代表性论文6的第一作者。在该项研究中的工作量占本人工作量的80%

陈达贵

4

副院长

教授

福建江夏学院

中科院福建物质结构研究所

作为项目的第四完成人,在项目研究过程中,讨了水热矿化法制备生长习性和杂质浓度可控、高迁移率、宽禁带的p型碘化铜(CuI)单晶。对重要科学发现二有重要贡献,是代表性论文5的第一作者。在该项研究中的工作量占本人工作量的80%

八、完成人合作关系说明:

自项目开展以来,第一完成人与其他几位完成人围绕本项目相关方向分别开展了深入合作研究工作,并取得了大量合作研究成果。

该项目第二完成人郑伟副教授在2014年间参与该项目。对科学发现点2有重要贡献。合成的AlN单晶用于真空紫外光探测器,首次将低维纳米结构半导体拓展至真空紫外波段的探测。是代表论文3的第一作者。

该项目第三完成人湛智兵博士是第一完成人黄丰教授的博士生。湛智兵博士在20069月到20117月参与该项目,作为代表论文6的第一作者和代表论文8的第六作者,湛智兵博士对发现点2有重要贡献。他和黄丰教授一起制备出了高迁移率高热稳定性的Al掺杂的ZnO (AZO)薄膜,深入研究了掺杂元素的价态在不同的氧化氛围、相应的局域晶格情况及与半导体性能间的关联;为AZO透明导电薄膜取代昂贵的ITO导电薄膜铺平了道路。

该项目第四完成人陈达贵教授在20061-20137月期间参与该项目,参与科学发现点2的研究,特别是在利用表面自由能调控来实现宽禁带半导体nZnO的和pCuI单晶体的可控生长的研究中具有一定贡献,是代表论文5的第一作者,代表论文8的第五作者,代表论文4的第十作者。